O_2_CO_2燃烧技术及其污染物生成与控制_刘忠
第34卷第1期华北电力大学学报
Vol.34,No.12007年1月
Journal of North China Electric Power University
Jan.,2007
收稿日期：2006-03-10.
基金项目：973资助项目（2002CB211606）.
作者简介：刘忠(1966－),男,清华大学热科学与动力工程教育部重点实验室博士后.
O 2/CO 2燃烧技术及其污染物生成与控制
刘
忠，宋
蔷，姚强，张利琴
（清华大学热科学与动力工程教育部重点实验室，北京100084）
摘要：O 2/CO 2燃烧方式更适合于煤的燃烧，经干燥脱水后烟气中CO 2的浓度可达95%以上。该技术不仅便于回收烟气中CO 2，还能大幅度地减少SO 2和NO x 排放，实现污染物的一体化的协同脱除，是一种清洁、高效的燃煤发电技术。介绍了O 2/CO 2燃烧技术及其发展历程，回顾了近10年来该技术在燃烧与传热特性、污染物生成与控制的理论和实验研究的进展，在此基础上提出了这一技术领域中尚待解决的问题，展望了今后的研究方向。
关键词：O 2/CO 2燃烧技术；燃烧特性；污染物中图分类号：TK12
文献标识码：A
文章编号：1007-2691(2007)01-0082-07
刘忠等：O 2/CO 2燃烧技术及其污染物生成与控制第1期83
术或Oxy-Fuel Combustion 。该技术原理示意图见图1所示。锅炉尾部排烟的一部分烟气经再循环系统送至炉前，与空气分离装置制取的氧气（O 2含量在95%以上）按一定比例混合后，携带燃料经燃烧器送入炉膛，在炉内组织与常规空气燃烧方式类似的燃烧过程，并完成传热过程。
O 2/CO 2燃烧方式更适合于煤的燃烧，经干燥脱水后烟气中CO 2的浓度可达95%以上[1]。O 2/CO 2燃烧技术按烟气再循环的方式不同又可分为干法循环(烟气脱水后循环)和湿法再循环（烟气不脱水），湿法再循环更有前景。从技术经济角度来讲，在火电厂CO 2分离回收的各种方法中，O 2/CO 2燃烧技术具有明显优势[2]。
1982年，基于获得强化石油回收的CO 2为目的，文献[3]中首先提出了O 2/CO 2燃烧的概念。1988年，文献[4]首次将O 2/CO 2燃烧的概念应用于一个600mm×2134mm 的水平、非旋流燃烧室进行的O 2/CO 2煤粉燃烧实验研究。他们认为煤粉可以在CO 2/O 2气氛下完全燃烧，CO 2/O 2的摩尔比为2.23~3.62。1989年，文献[5]报道了他们关于氧和烟气混合物再循环的研究结果。他们在一
个半工业试验装置锅炉（
400800
1200
020
406080100
O 2/(%)
火焰传播速率/(m m
1
)
图
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度的提高，燃烧性能得到改善[14]。
实验表明，仅用CO
2替代N2导致烟气温度显
著降低。减少循环烟气量、提高送风氧含量，火焰
温度提高，燃尽率提高，CO浓度下降[15，16]。通过
改进燃烧器可以改善煤粉的燃烧特性[17]。燃烧气
氛的不同并没有影响飞灰反应特性[18]。此外，根
据对超细煤粉燃烧性能的研究结果[19~21]，采用更
细的煤粉也可以改善燃烧特性。
根据O
2/CO2气氛中单颗粒碳燃烧的数值模拟，
在环境温度低于1750K的范围内，CO
2/O2为
79/21的混合炭/碳粒的燃烧速率低于空气中的情
况；CO
2/O2减小到71/29时，则在1000000K
的环境温度范围内，O
2/CO2气氛中的燃烧速率均
大于空气中的情况[22]。
上述研究结果为O2/CO2燃煤系统的设计提供
了必要的基础。但是，与常规空气煤粉燃烧相比，
O2/CO2燃煤系统产生的烟气成分（主要是CO2，
O2，H2O）不同，导致其传热性能（尤其是辐射换
热）相差很大，相关的研究未见报道。
2.2SO2排放特性
目前关于O
2/CO2气氛下SO2排放特性的研究
主要集中在SO
2释放规律、石灰石脱硫机理以及脱
硫效率等3个方面。
2.2.1SO2释放规律
大量的研究表明[15,16,23~25]，燃烧介质对SO
2的
排放没有明显的影响。对于所有的N
2基和CO2基
燃烧气氛来说，在贫燃区，SO
2量随化学当量比率
增加，然后在化学当量比率
183kJ/mol，（1）
CaO+SO2+1/2O2→CaSO4+486kJ/mol。（2）
但是，在高CO
2浓度下或煤的加压燃烧状态
中，CO
2的分压超过其平衡压力时会发生直接硫化
反应[33]。文献[34]提出了直接硫化模型。在直
接脱硫的时候，生成CO
2导致硫酸钙层是多孔的，
石灰石的烧结情况大大减轻。O
2/CO2气氛下脱硫
的作用机理是利用高浓度CO
2对石灰石锻烧分解
反应的抑制作用，改变反应历程，变原来的石灰石
锻烧、硫化两步反应过程为直接硫化反应过程：
CaCO3+SO2+1/2O2→CaSO4+CO2+303kJ/mol。（3）
脱硫过程受扩散和动力学联合控制。
O2/CO2气氛较空气气氛的脱硫效率有较大提
高，并且这种优势在一定范围内随温度的升高以及CO 2浓度的增加而更加显著。因此，O 2/CO 2气氛可以有效地提高脱硫效率，克服了传统空气燃烧方式下高温脱硫效率低的缺点[14]。如图3所示，O 2/CO 2煤粉燃烧系统直接脱硫效率可以达到70%~80%的脱硫效率，是常规煤粉燃烧的4~6倍。主要原因是：（1）烟气再循环使SO 2的实际停留时间被延长，SO 2在炉内富集浓度增大；（2）由于SO 2浓度高抑制了CaSO 4分解；（3）高浓度CO 2条件下，石灰石的直接硫化作用。就脱硫效率的贡献而言：在1450K 以下，（1）的贡献在2/3以上，然而，超过1500K ，（2）的贡献在2/3以上。在较大的温度和停留时间范围内，O 2/CO 2煤粉燃烧系统保持较高的直接脱硫效率[34~36]。
目前，高浓度CO 2下脱硫机理存在CaCO 3直接脱硫机理和两步脱硫机机理的不同机理解释，并且他们均能与各自的试验结果相对应。文献[37]的研究结果表明，硫化反应过程中还伴随着石灰石的煅烧分解。图4是笔者对CaCO 3分解时CO 2平衡分压与平衡温度的计算结果。从图中可以看到，当温度为1179K 时，CO 2平衡分压为1.013×105Pa 。当温度大于1179K ，CO 2的平衡分压呈指数增大。一般常规空气煤粉炉内温度在1400K 以上，对于O 2/CO 2煤粉锅炉，由于O 2浓度高燃烧剧烈，炉内温度会更高一些。在1400K 时，CaCO 3分解时CO 2平衡分压在1.621×106Pa 以上，即使在高浓度CO 2气氛下，CaCO 3也会发生剧烈的分解反应，生成CaO 。对于循环流化床锅炉，燃烧温度处于1120~1220K ，此时CaCO 3分解时CO 2平衡分压在
0.42×105~1.91×105Pa 。因此，笔者认为O 2/CO 2燃煤方式下，由于炉内温度分布不均以及石灰石
的分解特性，炉内脱硫机理可能是直接脱硫机理与两步脱硫机理共存。这需要进一步研究。
这些研究结果为基于O 2/CO 2燃煤工艺的炉内喷钙脱硫以及循环流化床脱硫奠定了基础。关于这方面的研究都集中于小型的实验台研究，有必要进行工业化规模的实验研究，来估算在技术和经济上对电站锅炉的可行性。2.3NO x 排放特性
与常规空气燃烧相比，煤在O 2/CO 2气氛中燃烧时NO x 的排放要小[38]，是常规空气燃烧的25%。其中循环的NO 减少占总量的50%~80%[39]。采用烟气再循环实现O 2/CO 2煤燃烧，循环烟气的比例大约为40%，煤的燃烧与空气气氛同样剧烈，NO 被进一步减少，仅为常规燃烧的1/7[40]。主要原因是：O 2/CO 2气氛下高浓度的CO 2会与煤或煤焦发生还原反应生成大量的CO ，在煤焦表面发生NO/CO/Char 的反应，促进了NO 的降解[41]；NO x 在随CO 2再循环的过程中又分解掉了；燃烧区域循环NO x 的减少，循环NO x 和燃料N 的相互作用对减少O 2/CO 2燃烧技术中的NO x 均有一定的作用[12]。
温度对NO x 排放起到了重要的作用，在1123~1573K 的温度间，NO x 排放的最大值在基于N 2的入口气体工况中增长了50%~70％，基于CO 2的入口气体工况中增长了30%~50%[23]。NO x 排放浓度随着O 2浓度的增大而增大[15，25，42]。改进燃烧器[17]，采用分段燃烧[16]均可以进一步降低NO 排放。但是，提高循环CO 2浓度对NO 减少无明显的作用[12]。煤中氮含量仍是影响NO x 排放的重要因素，CO 2气氛更有利于降低高挥发分燃煤的NO x 排放。在CO 2气氛和较高的温度下，钙基吸收剂的加入导致NO x 排放峰值下降，这可能与钙基吸收剂在不同温度下存
20406080100
1300
1400
1500
O 2/CO 2气氛
空气气氛S O 2
/(%)
图
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C O 2
/(0.13125×105P a )
图
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在的形态有关。若在炉内喷钙脱硫的情况下，CO
2
气氛不仅有利于提高脱硫效率，还能有效降低NO
x
排放[43]。
目前O2/CO2气氛下NO x排放特性的研究主要
集中在NO
x排放降低的试验研究和定性分析上。（1）可以认为O
2/CO2气氛较空气气氛下NO x排放减少，主要原因是：O2/CO2气氛下高浓度的CO2会与煤或煤焦发生还原反应生成大量的CO，在煤焦表面发生NO/CO/Char的反应，促进了NO的
降解；NO
x在随CO2再循环的过程中又分解掉了。（2）NO
x排放浓度随着O2浓度、温度的增大而增大。（3）煤中氮含量仍是影响NO
x排放的重要因素，CO
2气氛更有利于降低高挥发分燃煤的NO x排放。（4）高温下钙基吸收剂的加入导致NO
x排放峰值下降。
但是到目前有关NO
x的降解以及CO2在NO x 降解过程中的作用并不是很清楚，使用钙基脱硫剂
时SO
2、NO x的协同去除机制有待深入研究。同时可以推断，O
2/CO2煤燃烧技术、炉内喷钙脱硫、低NO x燃烧技术联合应用，大幅度降低SO2，NO x排
放以及回收CO
2是可行的。
2.4超细颗粒物及痕量元素的排放
文献[12]在O2/CO2煤粉燃烧实验中发现低发光度的火焰产生了大量碳黑。认为是燃烧不良造成的。
文献[24]采用基于最小吉布斯能原则的分析
化学热力学的方法来预测并比较在煤粉在O
2+CO2混合物及空气中的燃烧时，痕量元素As，Pb，Hg，Cd和Se的分布。相对O2+CO2来讲，空气介质中燃烧产物的气相中的含As，Pb化合物更多一些，燃烧介质对气相中含Hg，Cd和Se化合物的总量
没有影响。O
2+CO2混合物对蒸汽相中Cl和其碱金属化合物分布的影响相对空气中的影响较小。尽管
燃烧介质中CO
2非常过剩，硫酸盐化过程仍是灰分中主要的反应。
常规空气煤粉燃烧下超细颗粒物及痕量元素的
研究是比较多的[44]，但是关于O
2/CO2煤粉燃烧下超细颗粒物及痕量元素的生成和排放目前报导甚少，表明这方面的研究极不充分。由于O2/CO2煤粉燃烧下与常规空气煤粉燃烧有较大区别，如燃烧介质不同、火焰温度高、烟气再循环等，使其超细颗粒物及痕量元素在燃烧过程中的行为和机理可能不同于常规空气煤燃烧。因此，这方面的研究工作有待开展和深入。
3尚待解决的问题
O2/CO2燃烧技术标志着煤的燃烧方式和利用理念的一些根本变革，代表了能源与环境领域的崭新发展方向，蕴含着极为丰富的科技内容。众多学者对其进行了大量的理论与实验研究工作，取得了一定的成果。但是，尚有许多问题需要进一步研究。
（1）污染物产生及控制问题
(a)O
2/CO2气氛下NO x、SO2的生成机理需进一步深入分析；
(b)高温下石灰石炉内脱硫的机理以及石灰石脱硫脱硝的协同机制有待进一步澄清；
(c)O
2/CO2气氛下微细颗粒物和痕量元素的实验研究尚无报导，其生成机理和转化机制还不清楚；
(d)CO
2的出路。进一步开发CO2综合利用途径和处置方法，全面评估其安全性（极端天侯和地质条件）；
(e)空气分离产生大量副产物N
2还需要找到合适的处理和利用途径。
（2）燃烧特性问题
(a)煤粉颗粒在O
2/CO2环境下的热解与燃烧动力学特性，将与常规空气燃烧有显著区别，需要深入研究。
(b)O
2/CO2气氛与空气气氛下煤燃烧特性的差异有待全面比较，尤其是其火焰特征，对锅炉安全经济运行有重要影响。
(c)O
2/CO2气氛下煤的燃烧特性不同于常规空气燃烧，致使煤中灰分的物理化学行为发生改变，进而影响受热面的积灰结渣。因此，需要研究灰渣的生成及其特性。
（3）传热问题
O2/CO2燃烧方式下，环境气体的各种热物性（比热容、辐射换热与对流换热等）与常规空气燃烧产物有较大不同，而且再循环烟气中的H2O含量也高；灰及其化学成分的物理化学行为也不同于常规空气燃烧，进而导致灰熔点发生本质的变化，受热面积灰结渣情况随之而变。二者对锅炉的热力特性均会产生重要的影响。它们的影响程度以及相对贡献大小的定量分析需要研究。
（4）效率问题
采用O
2/CO2燃烧技术，其燃烧效率、锅炉效率随再循环烟气量、燃烧气氛、送风氧含量、风粉配比等条件的变化会发生怎样的变化，变化规律如
何还有待深入研究。
（5）锅炉设计、改造问题
(a)研制适应电站锅炉规模需要的大型空气分离设备，是O2/CO2燃烧技术应用的前提。进一步改善纯氧制造方法，如膜分离技术。
(b)由于O
2/CO2燃烧技术炉内火焰特征、燃烧产物以及换热情况与常规煤粉炉有较大差别，锅炉结构和尺寸也将发生较大的变化。例如对于一台
常规燃煤锅炉，由于空气中O
2/N2比例是一定的，当过量空气系数一定时，烟气量是确定的；对于O2/CO2燃烧技术，O2/CO2比例是可以调节的，即使过量空气系数一定，烟气量也是可以调节的。因
此，需要以安全经济运行为目标，对O
2/CO2燃烧锅炉进行优化设计。这可能导致O
2/CO2燃煤锅炉与传统煤粉锅炉有变革性差异。
(c)专在氧气和二氧化碳混合气燃烧情况下使
用的燃烧器。O
2/CO2燃烧条件下，高浓度的CO2和水蒸气导致煤粉气流的燃烧将被推迟，需要改进或重新设计燃烧器。
(d)对于现有锅炉进行改造，防止空气泄漏进入炉内将是重要的技术难点之一。
(e)再循环烟气比例的选取，应保证燃烧正常进行。对于不同的煤种、燃烧工况、锅炉负荷，应
有再循环烟气比例和O
2浓度的基础数据储备。
(f)O
2/CO2燃烧技术的应用带来的安全经济运行问题也有待深入研究。例如再循环烟气中的高SO3和H2O浓度加剧了对金属材料的腐蚀。
（6）经济性分析
利用基于空分的O
2/CO2燃烧技术电站系统经济性分析，同时着手包括技术、经济和环境性能的综合分析研究，是一个重要和迫切的课题。
（7）清洁、高效电站生产工艺系统整体优化设计
运用清洁生产的理念，对整个电站生产工艺系统进行优化设计，包括电力生产过程、烟气中污染
物（CO
2，SO2，NO x，有机污染物、微细颗粒物及重金属等）一体化去除系统，实现烟气近零排放和能源的合理利用。
4结论
O2/CO2燃烧技术标志着煤的燃烧方式和利用理念的一些根本变革，代表了能源与环境领域的崭新发展方向。从目前的研究结果来看，20世纪90年代主要侧重于燃烧特性和NO
x，SO2生成特性的研究，2000年以后则侧重于污染物控制方面的研
究。这些研究工作尚缺乏系统性，煤粉在O2/CO2气氛中燃烧的物理化学行为、污染物的生成与控制、传质传热机理及其数学模型的建立、模拟计算与定量分析和验证均有待进一步进行系统的研究。
目前O
2/CO2燃烧的实验研究均为实验室规模和小容量的半工业化规模，有必要进行更大规模的工业化实验，来估算在技术和经济上对电站煤粉炉的可行性。
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（责任编辑：宋志强）