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穆斯堡尔效应

穆斯堡尔效应

1958年,德国年轻的物理学家穆斯堡尔(R. L. M?ssbauer )首先在实验上实现了原子核辐射无反冲共振吸收,这一现象后来被命名为穆斯堡尔效应。该效应一经发现就迅速地在物理学、化学、冶金、生物学和地质学等方面得到广泛的应用,特别是近年来在一些新兴科学如材料科学、表面科学等领域中也开始了应用的前景。之所以有如此广泛的应用,是由于穆斯堡尔效应具有高达10-13的能量分辨率,同时可以探查原子核周围环境的微小变化信息,构成了极灵敏的微观探针,它是研究物质结构的有力工具。由于这一发现,穆斯堡尔荣获1961年诺贝尔物理学家。

一 实验目的

1. 了解穆斯堡尔效应的基本原理、穆斯堡尔谱仪的结构及实验方法。

2. 通过一些典型的吸收体的穆斯堡尔谱的测量和半定量分析,达到对穆斯堡尔参数有初

步了解。

二 实验原理

1.穆斯堡尔效应

穆斯堡尔效应是一种原子核无反冲的γ射线共振吸收或共振散射现象,它的主要特点是具有极高的能量分辨本领(对57Fe 为10-12,对67Zn 为10-15),已广泛地应用于物理学、化学、生物学、地质学、矿物学、考古学等领域,成为一门相当成熟的穆斯堡尔谱学。最常用的穆斯堡尔核素是57Fe 和119Sn 。

共振吸收是自然界的一种普遍现象。例如钠灯中一束黄光(即Na-D 线)通过充满钠蒸汽的透明玻璃容器时,由于共振而产生强烈吸收,这就是人们熟知的原子共振吸收现象。

原子核从激发态跃迁到基态时,伴随发出γ射线。这一γ射线可能在相反的过程中被另一同类的核所吸收,使后者从基态跃迁到激发态。这个被激发的原子核随后还会发射γ射线,或者是以发射内转换电子和X 射线的方式消激(图1)。

图1 γ 射线共振吸收示意图

但是,对于自由原子核(例如处于气体状态的γ放射源)就得不到这样的共振吸收现象。因为自由原子核发射或吸收λ光子时,它受到反冲。根据能量守恒动量和动量守恒定律,可得出反冲能量R E 为

22

2Mc E E R = (1)

式中,g e E E E ?=,即是核在激发态和基态之间能量差,M 是原子核质量,c 是光速。

由于反冲的结果,原子核发射的γ光子能量为R E E E ?=γ,而激发吸收体中核的能量要求为R E E +。这就是说,要实现共振吸收,被吸收的光子能量要比发射光子的能量大R E 2。

我们知道,原子核发射谱和吸收谱的自然宽度n Γ取决于激发态平均寿命τ,根据海森堡的测不准关系可得

τh n =

Γ (2) 对于57Fe 的14.41 keV γ跃迁来说,可算得eV E R 310957.1?×≈,eV n 91065.4?×≈Γ,5104/×≈Γn R E 。这就是说,在有反冲时,原子核的发射谱和吸收谱之重叠部分很小,实验上难以观察到共振效应。这与原子共振吸收的情况有很大不同(图2),后者因为n R E Γ<<,所以反冲的影响非常小。

图2 共振吸收过程中的反冲影响

为了减少原子核反冲的影响,穆斯堡尔采用的办法是将发射和吸收γ射线的原子核置于固体的晶格束缚之中,使这些原子核在发射和吸收γ射线时,在一定程度上牵动整个晶格,而整个晶格的质量远大于单个原子核的质量,此时从公式(1)所算得的R E 值就很小,从而以一定的几率实现了发射谱线和吸收谱线的重叠,获得了近于“无反冲”的共振吸收。

由于固体中晶格是一个量子化体系,原子核反冲能量传递给晶格不是连续的。如果晶格振动的角频率为ω,而ωh

??????>

式中,><2

x 是原子核在γ射线发射(或吸收)方向上离开其平衡位置振动幅度的均方值,λ是γ射线的波长。

从式(3)可知,当γ射线能量越低,λ就越大,f 也越大,越容易观察到穆斯堡尔效

应;而当><2

x 值增大时,f 就减小,所以只有在固体和一些粘稠液体或冷冻液体中才能观察到穆斯堡尔效应。在低温条件下,随着><2x 值的减小,f 增大,共振效应增强。

实验中,往往利用多普勒效应来调制γ射线能量,

使放射源相对于吸收体有一相对运动速度v ,从而使产生共振吸收条件得到满足。

2.超精细相互作用

原子核和核所在处的电场、磁场之间存在着相互作用,这种作用是十分微弱的,人们称之为超精细相互作用。原子核受此作用的微扰,核能级位置产生微小移动,简并部分或全部消除,形成核能级的超精细结构。一般来说,超精细相互作用引起的能级分裂比精细结构要小三个数量级。

穆斯堡尔效应的极高能量分辨本领,使人们可以直接研究各种超精细相互作用,得到了许多关于物质微观结构的信息。

从穆斯堡尔谱学的实用角度来看,需要考虑的是电单极相互作用、电四极相互作用和磁偶极相互作用。

(1)电单极相互作用——同质异能移位

由于原子核电荷与核所在处的电子电荷密度分布之间的库仑相互作用,改变了基态和激发态的能级,同时也改变了放射源的跃迁能量S E 和吸收体的跃迁能量A E ,从而产生了同质异能移位A S E E ?=δ。理论推导得 []2222|)0(|)0(54S A R R R Ze ψψπδ???????Δ= (4)

式中,Z 为原子序数,|)0(|A ψ和|)0(|S ψ分别为吸收体和放射源中原子核所在处的电子波函数,R 为平均核半径,R

R Δ表示原子核半径的相对变化。图3为同质异能移位来源示意图。

图3 同质异能移位来源示意图

实验中可根据穆斯堡尔谱中共振谱线中心位置和零速度(或一标准吸收体例如Fe ?α的谱中心位置)点之间的距离,得出δ值。

(2)电四极相互作用—四极分裂

当核电荷分布偏离球形对称时,它具有电四极矩eQ ,若核所在处存在电场梯度时,他们之间的相互作用产生能级移动

[]21

2231)1(3)12(4????????++??=ηI I m I I eQV E I zz Q (5)

式中,ZZ V 为核所在处总的有效电场梯度的z 分量,I 为自旋量子数,I I I I m I ?+??=,1,,1,L ,为磁量子数,η为电场梯度的非对称参量(10≤≤η)。

对于57Fe ,基态21=g I ,其0=Q E ;激发态23=e I ,当2

3±=I m 时,212314123????????+=??????±ηzz Q eQV E ;当21±=I m 时,212314121???????

?+?=??????±ηzz Q eQV E 。所以,电四极相互作用使57Fe 的激发态分裂成为两个支能级,它们之间的能量差(见图4(a ))为 2123121????????+=Δηzz Q eQV E (6)

Q E Δ称作四极分裂裂距,有时用符号Q.S.或Δ表示。

由于57Fe 激发态两个支能级与基态之间的γ跃迁都是允许的(符合1=ΔI ,01=Δm ,1±选择定则),所以当使用单线放射源来作实验时,可得到如图4(b )所示的双线谱。可见,12v v E Q ?=Δ。通过对Q E Δ的研究,可得到有关核电四极矩和核周围电荷分布对称性方面的信息。

图4 电四极相互作用

(3)磁偶极相互作用——核塞曼分裂 自旋0>I 的原子核具有磁偶极矩μv

,它与核所在处的磁场H v 相互作用的哈密顿函数为 H H I g H n n v v v v ??=??=μμ (7) 其中,n g 是朗德裂距因子,n μ为核玻尔磁子。利用一级微扰理论可得H 的本征值为

I n n I m Hm g I Hm E μμ?=?=/ (8)

从上式可知,磁偶极相互作用自旋为I 的核能级分裂成)12(+I 个等间距的支能级,称为核塞曼分裂。相邻支能级间的间距为

H g E n n m μ=Δ (9)

57Fe 的基态21=g I ,分裂成2

1±=I m 的两个支能级,其间距H g g E g m μ=Δ)(,g g 为基态核的朗德因子;激发态23=e I ,分裂成23±=I m ,2

1±四个支能级,其间距H g e E n e m μ=Δ)(,e g 为激发态核的朗德因子。57Fe 能级如图5(a )所示。对于核的塞曼跃迁有选择定则1,0,1±=Δ=ΔI m I ,所以57Fe 中总共有六个容许跃迁,其穆斯堡尔谱为一六线谱(图5(b ))。

在一般情况下,上述三种超精细相互作用可能同时存在,实验所得的谱形可能更为复杂,必须根据具体情况作具体分析。当实验所得的样品穆斯堡尔谱为一六线谱时,设每一峰位所对应的速度分别为621,,,v v v L ,则有

4

6521v v v v +++=δ, 2)()(2156v v v v E Q ?+?=

Δ, (10) )(0.3116v v H i ?=

式中,621,,,v v v L 和δ,Q E Δ之单位皆为s mm /,i H 为内磁场(或称超精细场)

,其单位为e kO 。

3.谱线形状

当放射源和吸收体很薄时,穆斯堡尔谱呈现洛仑兹线型,谱线中每个峰可用一洛仑兹型的函数(不考虑基线时)来描写:

221),,,(????????????Γ?+=ΓZ x A

Z A x Y (11)

式中,A 为峰的振幅(有时称为下沉量),Γ为峰的半高处宽度,Z 为峰的置,x 是自变量(道数)。若谱线中有几个峰,则整个谱线是它们迭加而成的,即

图5 Fe 的核塞曼分裂及室温时金属铁的穆斯堡尔谱

),,,,,,,,,,(111c b a Z A Z A x F n n n ΓΓL

∑=+++????????????Γ?+=n i i i i cx bx a Z x A 12221 (12)

式中,参数b a ,和c 是对基线引入的抛物线修正(也有其他形式的修正,如正弦函数等,视实际情况而定)。

三 实验装置

本实验采用的是等加速穆斯堡尔谱仪或等速穆斯堡尔谱仪。

图6是一台典型的穆斯堡尔谱仪原理方框图。

图6 一台典型的穆斯堡尔谱仪原理图

一般来说,穆斯堡尔谱仪包括了下述几个部分:

(1)速度驱动装置

放射源与吸收体之间的多普勒速度是靠穆斯堡尔谱仪的速度换能器和控制线路来实现的。目前一般采用电磁驱动装置,由参考信号发生器控制振动子振动的方式。最常用的等加速方式使用三角波或锯齿波驱动,它从max v ?扫描到max v +,再扫描到max v ?,继续如是变化。如果将速度按时间间隔等分,将各时间间隔内记录到的计数存储在多道分析器相应道址内,并使速度驱动与相应道址同步,那么,速度就随道址线性变化。等速运动方式采用方波或阶梯波驱动,此时需要逐点改变速度大小进行测量。在要求多普勒速度较大的场合,常采用正弦波驱动方式。

当测量57Fe 穆斯堡尔谱时,常用的速度范围为0至s mm /15±。

(2)穆斯堡尔源

本实验使用的是以Rh (或Pd )为基体的57Co 源,即57Co(Rh)或57Co(Pd)。57Co 的衰变纲图如图7所示。

图7 57Co 衰变图

(3)探测器

本实验使用的是薄NaI(Tl)闪烁计数器。因为探测的是低能γ射线,故NaI(Tl)晶体厚度取为1mm 或0.5mm ,保护窗为薄Be 窗。

根据需要和可能,探测器也可使用正比计数器或Si(Li)探测器等。

(4)线性放大器和单道分析器

从探测器输出的脉冲信号,经线性放大器放大后输到单道分析器。适当调节单道分析器的阈值和道宽,使从线性放大器来的脉冲信号中只有相应于能量为14.4keV 的γ射线的脉冲才能通过它进入多道分析器。

(5)数据收集和存贮装置

通常使用工作于多定标方式的多道分析器来收集、存贮数据。也可使用微计算机来代替多道分析器。一个N 道分析器好像N 台按顺序排列的道址定标器,它们按时间间隔先后次序逐道测量脉冲计数,并记录在贮存器的各个道址中。谱仪中的同步信号将多普勒速度值与多道分析器的道址同步地一一对应,因而多道分析器每一存贮单元中的计数便是相应多普勒速度时的计数。

注意,若实验采用的是等速穆斯堡尔谱仪,则可省去多道分析器,采用手动逐点改变多普勒速度大小、相应地逐点测量计数。

一些穆斯堡尔谱仪常有激光测速装置,用来确定谱仪零速度点和道数—速度之对应关系。

四 实验内容

1.在给定的探测器工作电压条件下,适当调节线性放大器的放大倍数,选择合适的单道分析器的阈值及道宽,使对57Co 源,只允许能量为14.4keV 的γ射线相应的脉冲信号通过单道分析器。 注意,如果这一步骤调节得好,则在测量穆斯堡尔谱时可得到最佳的相对下沉量??

????=基线共振吸收峰高度。 2.测量α-Fe 的穆斯堡尔谱,对谱仪标定速度。

可将谱仪速度调节旋钮置于某一合适位置上,测量α-Fe 典型的六线谱。已知其s mm v v /656.1016=?,则可算得谱仪道增益为

Fe v v K ??=α)(656.1016(mm/s ·道) (13)

式中,Fe v v ??α)(16为α-Fe 六线谱中第1和第6峰间所对应的道数之差。

计算α-Fe 谱中心位置

46521v v v v v Fe c +++=

?α(道) (14)

式中6521,,,v v v v 皆以道数为单位。 当放射源为57Co(Rh)时,α-Fe 的谱中心相对于源的同质异能移位为s mm /1209.0?;

当放射源为57Co(Pd)时,

α-Fe 的谱中心相对于源的同质异能移位为s mm /1798.0?。显然,

可以容易地计算出谱仪零速度位置。

3.测量硝普钠及若干样品的穆斯堡尔谱,分别计算出它们的穆斯堡尔参数。

4.以硝普钠谱线为例,试用洛仑兹函数进行拟合,从实验曲线上读出峰位、振幅、半高宽度的数值,然后代入有关公式,分别计算出吸收峰所在位置各对应道的理论值,作出理论曲线与实验曲线作一比较。

思考题

1.穆斯堡尔谱仪中的单道分析器的阈值和道宽应如何选择才合适?道宽过大和过小有什么不好?

2.放射源与探测器的距离远近对测量结果有没有影响?

3.穆斯堡尔谱仪的振动子速度大小应如何选择才合适?为什么?

参考文献

[1]U·贡泽尔编,徐英庭等译,穆斯堡尔谱学,科学出版社(1979)。

[2]夏元复等编著,穆斯堡尔效应及其应用,原子能出版社(1984)。

[3]郑裕芳,李仲荣主编,近代物理实验,中山大学出版社(1988)。

[4]马如璋、徐英庭主编,穆斯堡尔谱学,科学出版社(1998)。

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