BTEX污染环境的修复机理与技术研究进展

生态学杂志ＣｈｉｎｅｓｅＪｏｕｒｎａｌｏｆＥｃｏｌｏｇｙ２００９，２８（２）：３２９－３３４

ＢＴＥＸ污染环境的修复机理与技术研究进展串

王萍１周启星１’２”

（１南开大学环境科学与工程学院环境污染过程与基准教育部重点实验室，天津３０００７１；２中国科学院沈阳应用生态研究所中国科学院陆地生态过程重点实验室，沈阳１１００１６）

摘要ＢＴＥＸ（苯系物）广泛存在于地表水、土壤和沉积物、地下水以及大气等环境介质

中，并对相应的生态系统和人体健康产生日益严重的危害，修复被ＢＴＥＸ污染的环境势在

必行。本文从地表水、土壤和沉积物、地下水和大气等方面，阐述了近年来国内外ＢＴＥＸ污

染环境的修复进展情况，概述了所采用的各种修复技术，探讨了今后ＢＴＥＸ污染环境修复

的研究重点。

关键词ＢＴＥＸ；优先污染物；污染环境；人体健康；生态修复

中图分类号Ｘ１７１．５文献标识码Ａ文章编号１０００－４８９０（２００９）ｏｚ一０３２９—０６

ＲｅｓｅａｒｃｈａｄｖａｎｃｅｓｏｎｒｅｍｅｄｉａｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍｓａｎｄｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓｏｆＢＴＥＸ?ｃｏｎｔａｍｉｎａｔｅｄ

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ＪｏｕｒｎａｌｏｆＥｃｏｌｏｇｙ，２００９，２８（２）：３２９—３３４．

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ＢＴＥＸ（苯系物）是一类易挥发的单环芳香烃化合物，包括苯（ｂｅｎｚｅｎｅ）、甲苯（ｔｏｌｕｅｎｅ）、乙苯（ｅｔｈｙｌ—ｂｅｎｚｅｎｅ）和二甲苯（ｘｙｌｅｎｅ），主要存在于原油和石油产品中，同时作为工业原料广泛应用于农药、塑料和纤维合成等行业中。由于ＢＴＥＸ本身具有致癌性和致突变性，即使是在很低的浓度下也会产生生物毒性，所以这类化合物已经成为环境关注的焦点（Ｗａｎｇ＆Ｂａｒｔｈａ，１９９４）。很多国家都将ＢＴＥＸ列为优先控制污染物（Ｘｕｅｔａ１．，２００３），我国也将苯、甲

?国家高技术研究发展计划项目（２００７ＡＡ０６１２０１）和高等学校科技创新工程重大项目培育资金资助项目（７０７０１１）。

?｝通讯作者Ｅ．ｍａｉｌ：ｚｈｏｕｑｘ５２３＠ｙａｈｏｏ．ｃｏｒｎ

收稿日期：２００８－０６．１０接受１３期：２００８?ｉ０－１６苯、乙苯、对二甲苯、间二甲苯、邻二甲苯等６种苯系物列入我国水环境优先控制污染物“黑名单”中（周文敏等，１９９０）。资料显示，ＢＴＥＸ在地表水、土壤和沉积物、地下水以及大气等环境介质中分布很广，在生物体内也有一定的残留和积累（范亚维和周启星，２００８）。特别是近年来，随着我国工农业生产的迅速发展，这类化合物进入环境中的数量急剧增加，其对环境的影响越来越受到人们的重视，相关的一些研究工作也得到了开展。为了推动我国对ＢＴＥＸ污染环境的修复和相关法规的制定，本文对近年来国内外关于ＢＴＥＸ污染环境的修复机理以及各种修复方法、技术的研究进行总结，并对以后的修复工作

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进行了展望。

１ＢＴＥＸ污染地表水的修复

地表水中的ＢＴＥＸ主要来自化工厂的废水排放以及石油化工产品的泄露。尽管当前一些发达国家已经在法规法律方面提出了严格的ＢＴＥＸ污染地表水的修复标准，以防止对人体健康的危害，但是目前有关土著微生物对ＢＴＥＸ污染地表水的修复及其修复能力的报道很少。资料显示，生物修复可能是ＢＴＥＸ污染地表水的一种有效的修复方法（Ｄａｗｓｏｎｅｔａ１．，２００８）。闻岳等（２００６ａ，２００６ｂ）采用水解酸化一好氧生物法和水解酸化一缺氧生物法处理油田含油废水。在用水解酸化一好氧生物法处理含油废水时，甲基苯的进水浓度是０．３３５ｍｇ?Ｌ～，水解酸化出水浓度是０．２３４ｍｇ?Ｌ～，好氧出水浓度则只有０．０６５ｍｇ?Ｌ一。间二甲基苯的进水浓度是１．０７４ｍｇ?Ｌ～，经水解酸化段处理后浓度显著降低并未达到检出限。邻二甲基苯的进水浓度是０．３２３ｍｇ?Ｌ～，相似地，经水解酸化后浓度显著降低并未达到检出限。在用水解酸化．缺氧生物法处理含油废水时，甲基苯的进水浓度也是０．３３５ｍｇ?Ｌ～，水解酸化出水浓度也是０．２３４ｍｇ?Ｌ一，而缺氧出水浓度是０．１，１９ｍｇ?Ｌ～，相对于好氧出水浓度较高。间二甲基苯和邻二甲基苯与水解酸化．好氧生物法相似，经水解酸化段处理后浓度显著降低并未达到检出限。由此可见，水解酸化一好氧生物法和水解酸化一缺氧生物法均可以很好地降解甲基苯、间二甲基苯和邻二甲基苯，其中间二甲基苯和邻二甲基苯的去除效果尤佳。

生物修复也是去除突发性河流水体中ＢＴＥＸ污染的行之有效的方法。化工企业因某种原因发生事故，导致化工原料、中间体等大量排出，如不及时处理河道，将严重威胁水资源的安全（郭培章和宋群、，２０００）。例如，２００５年的松花江污染事件，造成大量苯类物质进入水体，引发重大水环境污染事件。目前，污染物进入河流水体后，常用的处理方法有：根据污染物处理的物理化学方法，向河水中投加相应的化学药物，使其形成稳定无害的物质（高廷耀，１９８９）。但对工业常用的ＢＴＥＸ则无很好的处置方法。赵同强等（２００６）根据生物膜的吸附量降解机理，利用一种人造合成纤维，通过加工，形成一蜂窝状的纤维填料单元，从而具有均匀而合理的微孔结构，可以达到２８９ｒｎ２?ｍ。３的巨大表面积，同时在纤维床单元下配备曝气系统。一方面，纤维床的巨大表面积和纤维的特性可以对ＢＴＥＸ污染物进行吸附，从而降低河流水体中的ＢＴＥＸ含量；另一方面，纤维床单元的巨大表面积可为微生物的附着和繁殖提供载体基，利用间歇曝气方式，使生物膜在好氧环境和厌氧环境下对ＢＴＥＸ进行生物降解。研究表明，当水中加入ＢＴＥＸ在５０～１００ｍｇ?Ｌ。１时，在２４ｈ内，水中ＢＴＥＸ可降至５ｍｇ?Ｌ一以下。当ｔＥ（以反应器总容积计算的空柱停留时间）从１２ｍｉｎ减小到８ｍｉｎ，ＢＴＥＸ的去除率可达９０％以上，可有效地处理突发性河水中的ＢＴＥＸ。

在厌氧生物降解中，加入ＮＯ；、Ｍｎ（１Ｖ）、Ｆｅ（Ⅲ）、ＳＯ。２一和ＣＯ：等作为电子受体存在时，苯系物均可能发生厌氧生物降解（Ｋａｚｕｍｉｅｔａ１．，１９９７）。李本玉等（２００６）利用缺氧反硝化处理ＢＴＥＸ，得出在缺氧降解条件下，可能存在厌氧降解过程，而且厌氧降解和缺氧降懈可能同步进行，实验表明，ＢＴＥＸ经６０ｈ厌氧降解后，平均生物降解速率大小为：甲苯＞对二甲苯＞苯＞间二甲苯＞乙苯＞邻二甲苯。Ｂａｒｂａｒｏ等（１９９２）在Ｂｏｒｄｅｎ含水层（加拿大的安大略湖）进行为期１００～３００ｄ的自然坡度注射实验和４５２ｄ的实验室微观实验，来估计厌氧反硝化条件下汽油中ＢＴＥＸ的生物转化。实验表明，经过环境适应性阶段后，在存在ＮＯ；的情况下，甲苯在实验室和现场都相对较快地生物转化（降低到１００ｉｘｇ?Ｌ一），二甲苯的异构体和乙苯也降到较低的浓度，而苯降解很少。由此可以看出，反硝化细菌在ＮＯ；存在下比较活跃，但将ＮＯ；作为电子受体应用在含水层中ＢＴＥＸ的去除仍需进一步研究。Ｍｅｓｔｅｒ和Ｋｏｓｓｏｎ（１９９６）对含甲苯的地下水进行缺氧反硝化处理，采用ＵＡＳＢ工艺流程，同时对尾气采用回收分析。通过接种缺氧反硝化污泥，当甲苯和硝酸盐的比率为１：５和１：４时，甲苯的降解率为９８％和９０％。’

研究表明，环境（特别是海洋环境）中分布着许多微生物可以降解ＢＴＥＸ（陈美荣，２０００；周海霞等，２００８）。此外，一些藻类，也可以降解ＢＴＥＸ，例如可将萘转化为多种代谢物，能降解１０％的马达油和４０％的原油（夏平等，２００６）。

人类早期工作忽视了原生动物的作用。后来发现，一些原生动物可以摄食石油，以油包碎屑或以油包菌油微滴为食，从而降低ＢＴＥＸ的浓度。但是，烃类的存在对原生动物并不总是有正作用，有些会降

王萍等：ＢＴＥＸ污染环境的修复机理与技术研究进展３３ｌ

低原生动物生长速率，对原生动物有毒性（黄第潘，１９９１）。

２ＢＴＥＸ污染土壤和沉积物的修复

由于土壤和沉积物的吸附特性，大量的ＢＴＥＸ残留在土壤和沉积物中并逐渐积累（Ｂａｒｂａｒｏｅｔａ１．，１９９２；周启星等，２００４）。目前，污染土壤和沉积物常见的处理技术大致可归纳为６类，即微生物修复技术、化学处理技术、物理分离技术、固化／稳定化技术、高温处理技术、植物修复技术和酶学修复技术等（蓝俊康，２００６）。生物修复技术被认为是去除污染土壤和沉积物中挥发性有机物的有效方法（Ｋｏｔａ，２００４）。生物修复期望得到使用是因为其成本较低，而且能够降解大部分有机废物，因此，可以消除人体健康和生态环境方面的影响（Ｃｏｏｋｓｏｎ，１９９５）。然而，对于渗流区，修复方法还很少。生物通气和土壤／沉积物气相抽提这２种方法可以有效地修复渗流区中的烃类化合物（Ｃｏｏｋｓｏｎ，１９９５）。另外，还有其他一些方法可以提高渗流区中的微生物修复，包括注气法、抽取处理法、浅层含水层脱水、挖掘或去除污染土壤和沉积物到填埋场（Ｈｕｔｃｈｉｎｓ，１９９１）。但是，这些方法一般都比较昂贵，而且会造成二次污染。另外，暴露污染物对人体的潜在健康危害、污染的深度和程度以及外界大量水的干扰（Ｒｉｔｔｍａｎ，１９９４），均使得这些方法在通常情况下不能实际应用。原位生物修复可以解决这些缺陷。在原位生物修复中，高密度的微生物可以有效地降解土壤／沉积物中的污染物（Ｋｏｔａ，２００４）。而微生物的降解能力会受到以下因素的影响，即降解烃类化合物的微生物群落的多样性（Ｄａｌｙ，１９９７），随着空间和时间变化的物理化学参数，特别是营养物质（Ｎ和Ｐ）和氧的可利用性，因为其控制着污染物质的降解率（周启星等，２００４）。好氧和厌氧微生物可以轻易地降解大部分烃类化合物（Ｇｉｂｓｏｎ＆Ｓｕｂｒａｍａｎｉａｎ，１９８４；Ｈｏｌｌｉｇｅｒ，１９９７；Ｈｅｉｄｅｒ，１９９８）。好氧微生物能够降解所有的ＢＴＥＸ，在土壤／沉积物好氧状态的自然去除中发挥着重要作用。如Ｓｃｈａｆｅｒ（２００１）用于处理二甲苯，Ｂｈｕｐａｔｈｉｒａｊｕ等（２００２）和Ｃｏｎｒａｄ等（１９９９）用于处理年久的石油精炼厂污染土壤。Ｓｃｈｎｅｉｄｅｒ等（２００６）应用自然去除最优化技术处理巴西地区某个炼油厂的５块优先污染场地，验证了其技术的可行性。向污染场地中输入氧气进行ＢＴＥＸ的好氧生物降解是经常使用的生物修复途径。然而，好氧处

理需要许多能量，尤其是在地下环境，厌氧条件和厌氧微生物通常占优势。而且在厌氧沉积物中含有大量的厌氧代谢产物，如亚铁离子和硫化物。输入氧气会和这些化合物优先反应，不利于ＢＴＥＸ的好氧生物降解（Ｌｉｎｅｔａ１．，２００２）。很长一段时间以来，ＢＴＥＸ的厌氧生物降解被认为是不可能的，直到最’近十几年，才证实在氧化一还原条件下，ＢＴＥＸ可以被微生物降解。厌氧微生物降解ＢＴＥＸ具有很大的发展前景，因此，如何提高其在厌氧环境下的降解率及监测其降解过程是将来的研究方向之一。

植物修复是近年来得到迅速发展的一种新兴的生物修复技术，是指利用特定的植物来稳定并修复污染土壤（Ｂｕｒｄ，１９９８；周启星等，２００４），越来越受到人们的关注，并被认为是传统的物理化学修复方法之外的又一有效的选择。资料显示，植物修复ＢＴＥＸ污染土壤也是一种很好的选择（Ｍｏｏｒｅｅｔａ１．，２００６）。然而，有机污染物的植物修复并不适用于对植物本身有毒性或者可以通过植物挥发的污染物上，例如ＭＴＢＥ、ＢＴＥＸ和ＴＣＥ等污染物（ＴｒａｐｐｅｔａＬ，１９９４）。于是，近年来提出了利用植物内部寄生细菌提高有机污染物植物修复的理论，是指当污染物在植物内不断改变位置时，植物内部寄生细菌能够积极地降解这些污染物（ｖａｎｄｅｒＩ上ｌｉｅｅｔａ１．，２００１）。改进后的植物修复能够潜在地减少植物毒性，增加污染物的吸收和去除率，以及减少污染物挥发到大气中（Ｍｏｏｒｅｅｔａ１．，２００６）。Ｂａｒａｃ等（２００４）通过将伯克霍尔德杆菌中的基因修饰过的内生植物菌株接种到其寄主植物黄羽扁豆中，实验显示，这种方法提高了植物降解甲苯的能力，降低了甲苯的植物毒性和５０％～７０％的植物蒸散。Ｍｏｏｒｅ等（２００６）从生长在ＢＴＥＸ污染土壤的白杨中分离出内生细菌，通过分子和生理特征分析，得出这些细菌能够提高白杨修复ＢＴＥＸ污染的能力。

３ＢＴＥｘ污染地下水的修复

油罐泄露及输油管线泄露现象频繁发生，导致地下水受到日益严重的污染。在美国，４０多种常见有机污染物中，ＢＴＥＸ被列为前９位，因为其在污染区域频繁出现（ＵＳＥＰＡ，２００１）。如果不采取合适的修复方法，这类有机化合物将会导致严重的污染，从而危害到农作物和生物的安全以及人类的健康。因此，研究各种去除这类污染物的方法是非常必要的（Ｓｈａｒｍａｓａｒｋａｒｅｔａ１．，２０００）。

３３２生态学杂志第２８卷第２期

近年来，大量研究都开始关注其中的ＢＴＥＸ等有害物质在地下水中的生物降解（Ｄａｗｓｏｎｅｔａ１．，２００８），并且促使了各种生物修复技术的广泛应用。例如处理工业废水的生物反应器、生物有源滤波器、原位生物修复以及自然去除最优化等（Ｂｅｒｇａｕｅｒｅｔａ１．，２００５）。目前，自然去除最优化等技术，已经成为修复地下水ＢＴＥＸ污染的重要可行的选择（Ｂｏｃｋ—ｅｌｍａｎｎｅｔａ１．，２００３；Ｈｅｉｄｒｉｃｈｅｔａ１．，２００４）。自然去除最优化包括一系列的污染物修复过程，总体上可以分为２种，即稀释和降解过程（Ｂｒａｄｙｅｔａ１．，１９９８）。稀释过程通过分散污染物使其浓度降低，这一过程包括挥发、扩散和对流转移；污染物的降解可以通过生物降解（被细菌、真菌和其他生物体降解）或者是化学反应（如氧化－还原反应、水解反应、光分解等）。生物降解是地下水中石油烃类化合物最主要的降解形式，因为这类污染物在地下水中化学性质比较稳定（Ｓｃｈｎｅｉｄｅｒｅｔａ１．，２００６）。自然去除最优化技术用于处理ＢＴＥＸ污染地下水的案例已有报道。陈余道等（２００４）研究了汽油污染含水层中芳香烃的自然去除，结果表明，污染含水层中ＢＴＥＸ各溶解组分均能够被自然去除。其中，甲苯自然衰减的速率系数为０．０５７５—０，１５０４ｄ～，二甲苯为０．０６８３～０．１０４６ｄ～，乙苯约０．０４７８ｄ～，苯为０．０１７８～０．０４０ｄ～。甲苯与二甲苯容易被去除，而苯则需要较长时间。

尽管自然去除最优化技术能够较好地修复ＢＴＥＸ污染的地下水（Ｋｕｍａｔａｅｔａ１．，２０００），但是，仍然存在一些特殊情况不宜采用自然去除技术。例如，在某些地方，地下水的流速很慢，生物降解过程会受到地下水提供的电子接受体或降解中间产物的抑制（ＮａｔｉｏｎａｌＲｅｓｅａｒｃｈＣｏｕｎｃｉｌ，１９９３）。而且，自然去除技术去除苯的效率很低，而苯是ＢＴＥＸ中毒性最大的。由于这些限制，在污染场地构建一些条件来提高自然去除过程的效率是非常必要的。一种方法是在含水层中加入额外的电子接受体，通常是以水溶液的形式。例如，在污染地下水中加入硝酸盐作为电子接受体可以提高生物降解的能力，而且能够部分或者全部去除ＢＴＥＸ（Ｂａｒｂａｒｏｅｔａ１．，１９９２）。另外，在石油污染的含水层中加入硫酸盐，也可以提高苯的厌氧生物降解（Ａｎｄｅｒｓｏｎ＆ｌ＿Ｄｖｅｌｙ，２０００）。但是，单独加入一种电子接受体可能会选择性地降解ＢＴＥＸ中的某些化合物。而且从工程角度来看，加入到水溶液中的电子接受体有实际浓度的限制。

因此，与加入单一的电子接受体相比，加入２种或２种以上的电子接受体可能有以下优点：１）增加电子接受体的总容量；２）提高ＢＴＥＸ降解的能力（Ｃｕｎ．ｎｉｎｇｈａｍｅｔａ１．，２００１）。Ｃｕｎｎｉｎｇｈａｍ等（２００１）将硝酸盐和硫酸盐作为电子接受体混合加入ＢＴＥＸ污染的地下水中，研究表明，电子接受体的总容量增加，ＢＴＥＸ中所有化合物都可以降解，而且苯的降解能力也得到很大的提高。

资料显示，污染地下水的修复方法还有注气法、原位微生物修复技术、两相蒸气提取法、原位氧化法和原位反应强化技术等（蓝俊康，２００６）。

４ＢＴＥｘ污染大气的修复

许多装饰材料中均含有大量的苯系物，当人体吸人这些物质后，就会产生一些不适的影响，尤其是对中枢神经系统及血液系统具有毒害作用。李志林和马翔（２００７）研究了太原市的室内空气中的苯系物污染情况。研究发现，苯系物污染程度较为严重，苯、甲苯、二甲苯中苯污染相对较轻，甲苯次之，二甲苯最为严重。超过１／２以上的房间二甲苯达不到规定要求，严重的甚至超标２３倍以上，最高超标达３４倍。其中，ＢＴＥＸ中的苯和甲苯是重要的气相污染物，苯能刺激呼吸系统，还能损伤造血系统，引起白血病，甲苯能刺激皮肤和粘膜组织，损害神经系统，长期接触有引起膀胱癌的可能（赵力，２００６）。对于室内空气中的苯系物污染可以从其源头来解决，如在工程中采用符合国家标准的和污染少的装饰装修材料，另外在室内养些花卉植物减少空气中的ＢＴＥＸ污染。吸附技术是目前去除室内ＢＴＥＸ污染最常用的控制技术。常用的吸附剂有颗粒活性碳、活性碳纤维、沸石、分子筛、多孔粘土矿石、活性氧化铝和硅胶等，其中以颗粒活性碳最为常用（Ｖａｎｏｓ—ｄｅｌｌ，１９９６）。近些年已逐渐研制出各种新型的活性炭，如蜂窝状活性炭、球状活性炭、活性炭纤维（ＡＣＦ）和新型活性炭等（龚圣等，２００４）。其中，ＡＣＦ由于吸附容量大、吸附速度快等优越的性能，备受人们关注。还有研究显示，放电等离子体去除挥发性有机化合物也是应用前景非常广阔的新兴技术（Ｏｄａ，２００３）。魏长宽等（２００８）研究用放电等离子体处理空气中的苯、甲苯和对二甲苯过程中，去除效率随反应器电压的升高而增大。

５展望

对于ＢＴＥｘ此类有机化合物污染环境的修复，

王萍等：ＢＴＥＸ污染环境的修复机理与技术研究进展３３３

今后需在以下几个方面进行重点研究：

１）生物修复中厌氧生物降解机理及其强化技术的研究。厌氧生物降解与好氧生物降解相比有许多优势，如何将厌氧生物降解理论和相关工艺应用到环境中ＢＴＥＸ的降解中，并监测其降解过程是今后的研究重点。

２）生物修复、植物根际微生物修复以及相关条件的优化。利用微生物可以有效地降解ＢＴＥＸ，在今后的研究中应着重在４个方面开展研究：①努力发现和驯化在不同条件、不同影响因素下高效降解ＢＴＥＸ的菌株；②利用基因工程的方法，进行基因操作，构建新菌株，以扩大菌种的底物利用范围和降解效率；③采用适合的固定化材料，固定菌种（钱城等，２００３）；④改善微生物的周围环境，例如加入适量的电子接受体或营养物质等。

３）生物一化学联合修复、微生物一植物联合修复特别是生态修复技术的研究。由于一种技术很难完全修复ＢＴＥＸ污染场地和区域，将不同的处理技术结合起来可能成为十分有效的修复方法（周启星等，２００６）。

４）结合ＢＴＥＸ污染环境修复开展相应修复基准的研究。在近期，开展我国水环境ＢＴＥＸ污染的修复基准研究，地表水以我国松花江、长江和珠江等水生态系统为主要研究对象，以辽河、黄河、太湖和青海湖等为对照，以我国渤海湾近海海水和上海市市区（南方点）、天津市市区（北方点）污染地下水为参照，分析各水生生态系统结构特征，选取合适的受试生物开展生态毒理学试验研究，在科学合理的试验基础上，用数学模型、统计学等工具推算出受污染水生生态系统的修复基准限值；同时探讨、构建适合我国环境实际的污染水体修复基准研究方法的初步框架，为从国家层面上开展我国污染水环境修复基准的系统研究、构建我国污染水环境修复基准研究的方法体系打下基础，为制定我国污染水环境修复标准提供科学依据和数据资料。

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３３４生态学杂志第２８卷第２期

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作者简介壬萍，女，１９８６年生，硕士研究生。主要从事污染生态修复、污染控制生态化学等方面的研究。Ｅ．ｍａｉｌ：ｗａｎｇｐｉｎｇ＿１９８６＠１６３．ｃｏｍ

责任编辑魏中青