水库悬浮物对五氯苯酚的吸附实验研究
第３０卷第５期２００８年５月
武汉理工大学学报
ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＷＵＩｔＡＮＵＮＩＶＥＲＳ兀ＹＯＦＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹ
Ｖｄ．３０Ｎｏ．５
Ｍａｙ．２００８
富水水库悬浮物对五氯苯酚的吸附实验研究
方继敏１，李银银１，龚文琪１，孙振亚２，杨红刚１
（１．武汉理７－＿大学资源与环境工程学院，武汉４３００７０；２．武汉理工大学材料研究与测试中心，武汉４３００７０）
摘要：对取自富水水库渗滤水的悬浮物进行了分析、表征，表明其主要成分为针铁矿（ｎ．Ｆｄ－ＪＯＨ）；通过静态吸附实验研究了该悬浮物对五氯苯酚（ＰＣＰ）的吸附性能，并考察了ｐＨ值、离子强度以及十二烷基苯磺酸钠（Ｌａｓ）等环境因子对吸附性能的影响。结果表明，该悬浮物对ＰＣＰ有较好的吸附效果。吸附平衡时间为２．５ｈ；吸附行为符舍Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ型等温线；ｐＨ＝６时吸附量最大。
关键词：水库悬浮物；吸附；五氟苯酚；十二烷基苯磺酸钠
中图分类号：Ｘ７文献标识码：Ａ文章编号：１６７１—４４３１（２００８）０５—００６６一０４
ＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌＲｅｓｅａｒｃｈｏｆｔｈｅＡｄｓｏｒｐｔｉｏｎｏｆＰｅｎｔａｃｈｌｏｒｏｐｈｅｎｏｌ
ｏｎｔｈｅＳｕｓｐｅｎｄｅｄＭａｔｔｅｒｉｎＦｕｓｈｕｉＲｅｓｅｒｖｏｉｒ
ＦＡＮＧＪｉ—ｍｉｎ１，ＬＩＹｉｎ－ｙｌｎ１，ＧＯＮＧＷｅｎ．ｑｉｌ，ＳＵＮＺｈｅｎ－ｙａ２，ＹＡＮＧＨｏｎｇ－ｇａｎ９１（１．ＲｅｓｏｕｒｃｅｓａｎｄＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＣｏｌｌｅｇｅ，ＷｕｈａｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｗｕｈａｎ４３００７０，Ｃｈｉｎａ；
２．ＣｅｎｔｅｒｆｏｒＭａｔｅｒｉａｌｓＲｅｓｅａｒｃｈａｎｄＡｎａｌｙｓｉｓ，ＷｕｈａｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｗｕｈａｎ４３００７０，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＴｈｅｐａｐｅｒａｎａｌｙｚｅｄａｎｄｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚｅｄｔｈｅｓｕｓｐｅｎｄｅｄｍａｔｔｅｒｉｎｔｈｅｐｅｒｃｏｌａｔｉｎｇｗａｔｅｒｏｆＦｕｓｈｕｉｒｅｓｅｒｖｏｉｒ．Ｉｔｉｎｄｉ—ｃａｔｅｄｔｈａｔｔｈｅｍａｉｎｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｏｆｔｈｅｓｕｓｐｅｎｄｅｄｍａｔｔｅｒｗａｓｇｏｅｔｈｉｔｅ（Ｑ—ＦｅＯＯＨ）．Ｂａｔｃｈａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｉｓｏｔｈｅｒｍｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔｓｏｆｐｅｎｔａｃｈｌｏｒｏｐｈｅｎｏｌ（ＰＣＰ）ｏｎｔｈｅｓｕｓｐｅｎｄｅｄｍａｔｔｅｒｗｅｒｅｃａｒｒｉｅｄｏｕｔｉｎｔｈｉｓｐａｐｅｒ．Ｆｕｒｔｈｅｒｍｏｒｅ，ｔｈｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆｔｈｅｐＨｖａｌｕｅ，ｉｏｎｉｃｓｔｒｅｎｇｔｈａｎｄｔｈｅａｎｉｏｎｉｃｓｕｒｆａｃｔａｎｔＳｏｄｉｕｍｄｏｄｅｃｙｌｂｅｎｚｅｎｅｓｕｌｆｏｎａｔｅ（Ｌａｓ）ｏｎｔｈｅａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｂｅｈａｖｉｏｒｓｏｆＰＣＰｗｅｒｅａｌｓｏｒｅｓｅａｒｃｈｅｄ．ＴｈｅｒｅｓｕｌｔｓｉｎｄｉｃａｔｅｄｔｈａｔｔｈｅａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓｏｆＰＣＰｏｎｔｈｅｓｕｓｐｅｎｄｅｄｍａｔｔｅｒｆｏｌｌｏｗｅｄＦｒｅｕｎｄｌｉｃｈｉｓｏｔｈｅｒｍｅｑｕａｔｉｏｎ．Ｉｔｎｅｅｄｅｄ２．５ｈｏｕｒｓｔＯｒｅａｃｈｂａｌａｎｃｅｏｆａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ，ａｎｄｔｈｅａｂｓｏｒｐｔｉｖｅｃａｐａｃｉｔｙｂｅｃａｌＴｌｅｔｈｅ１１１ａｘｉｕｌＴｌｗｈｅｎｔｈｅｐＨｖａｌｕｅＷａｓ６．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｓｕｓｐｅｎｄｅｄｍａｔｔｅｒｉｎ
ｒｅｓｅｒｖｏｉｒ；ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ；ｐｅｎｔａｃｈｌｏｍｐｈｅｎｏｌ；ｓｏｄｉｕｍｄｏｄｅｃｙｌｂｅｎｚｅｎｅｓｕｌｆｏｎａｔｅ
五氯苯酚（ｐｅｎｔａｃｈｌｏｒｏｐｈｅｎｏｌ，ＰＣＰ）属于憎水型可离解有机化合物（ＨＩＯＣＳ），有致癌、致畸、致突变的潜在危险，由于其脂溶性强，易于在人体富脂肪器官中积累，已被世界多国列为优先控制污染物ｌＩ－２Ｊ。ＰＣＰ的使用已经造成水体污染问题ｂＪ。天然水体中有机污染物在水／悬浮物界面间的作用影响污染物在水系中迁移转化规律及水体生态效应【４Ｊ。因此，研究ＰＣＰ在天然水环境中的迁移转化行为就具有重要的现实意义。富水水库位于湖北省长江支流富水河上，水面达８万余亩，总库容１７．６４亿ｍ３，是以防洪、发电为主、综合利用的大型水利工程。文中以取自富水水库渗滤水的悬浮物为对象，对悬浮物进行了分析、表征，并研究了悬浮物对ＰＣＰ的吸附行为以及不同环境因子对吸附性能的影响，以了解ＰＣＰ在水环境中的迁移转化规律，为天然水体中有机污染物的污染预防和治理提供科学依据。
收稿日期：２００７—１２—２９．’
基金项目：国家自然科学基金（４０６７２０２８，４０３７２０２８）；教育部重点科学技术研究项目（０２０５２）；湖北省自然科学基金（２００５舢认００９）．、、
作者简介：方继敏（１９６３．），男，博士生，副教授．Ｅ－ｍａｉｌ：１９６３７９＠１６３．锄
第３０卷第５期方继敏，等：富水水库悬浮物对五氯苯酚的吸附实验研究６７
１悬浮物来源和表征
悬浮物取自富水水库廊道内坝基渗漏水，水质无色透明，经沉淀、过滤和６０℃真空干燥后为黄棕色粉末，悬浮物的化学成分见表１。经电泳测定，等电点ｐＨｉ印＝５．８４—６．３３，比表面积采用ＢＥＴ方法用美国ｍｉ－ｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ公司Ｇｅｍｉｎｉ２３６０测定，测定结果为１７９．８ｍ２儋，取５ｇ悬浮物，在索氏提取器中用二次蒸馏水１００ｍＬ抽提２ｈ后浓缩到２０ｍＬ左右，冷却后用日本岛津Ｕｖ．１６０１紫外可见分光光度计上测定提取液的吸光度，结果见图１。对悬浮物进行ｘ射线衍射（Ⅺｍ）分析，结果见图２。
波－Ｋｌｍ
４００
３００
魁
酾
藿２００
ｌ∞
１０２０３０４０５０６０
衍射角“。）
图１提取液的紫外可见吸收光谱图图２悬浮物的Ｘ射线衍射图
表１实验样品的化学成分ｗ／％
从表１化学组成来看，悬浮物有较大的烧失量。紫外光谱（图１）显示在波长１９５ｎｌＴｔ处有一个显著的吸收峰，这是多糖类有机物的特征吸收峰［５｜，表明悬浮物中含有有机物。将悬浮物的Ｘ射线衍射图（图２）对照ＸＲＤ标准图谱，表明其主要矿物相为针铁矿、石英、伊利石和蒙脱石，并含有少量方解石。ｘ射线衍射图中并无明显的衍射峰，说明悬浮物中的针铁矿呈弱结晶状态。
２悬浮物对五氯苯酚的吸附实验
２．１仪器与试剂
实验仪器：ＤＺＦ－１真空干燥箱（上海福玛实验设备有限公司）；ＳＨＺ．８２恒温振荡器（江苏省金坛市恒丰仪器厂）；８２８ｐＨ／ＭＶ酸度计（美国奥立龙公司）；Ａｇｌｉｅｎｔ１１００高效液相色谱仪（美国安捷伦公司）；Ｓｐｈｅｒｅｘｃａ８柱（５／ａｎ，４．６ｍｎｌＸ２５０ｒｎｎ２）；ＨＰＬＣ的流动相为色谱纯的甲醇／２％的乙酸铵（体积比为７：３），流速为１ｍＬ／ｍｉｎ－’，检测波长２５４ｎｌＴｌ，进样量１０弘Ｌ，柱温（２５±０．５）℃，保留时间定性，外标法定量。Ｃｅｎｔｒｉｆｕｇｕｅ５８１０Ｒ离心机（德国Ｅｐｐｅｎｄｏｒｆ公司）。
试剂：五氯苯酚（Ｃ６ＨＯＣｌ５）标样（美国Ａｌｄｒｉｃｈ公司产品），实验用五氯苯酚、氢氧化钠（Ｎａ０Ｈ）、盐酸（ＨＣｌ）、ＮａＣＩ、十二烷基苯磺酸钠（ｔ．ａｓ）均为分析纯。
２．２实验
１）吸附动力学吸附实验采用静态批量法（ｐＨ值为６，ＮａＣＩ浓度为０．１ｍｏｌ／Ｌ），用二次蒸馏水与五氯苯酚配制成浓度为１０ｍｇ／Ｌ的五氯苯酚水溶液。分别用移液管取１００ｍＬ的溶液放于若干个２５０ｍＬ的磨口锥形瓶中，再各加入（１．００００±０．０００２）ｇ悬浮物，控制恒温振荡器温度为２５℃，在此条件下恒温振动每间隔一定时间后取样，用１００００ｒ／ｍｉｎ转速离心分离１ｍｉｎ，用上层清液过０．４５｜ｌｍ膜，取滤液测五氯苯酚浓度，并根据下式计算不同吸附时间下悬浮物对五氯苯酚的吸附容量
ｑ１＝Ｖ（Ｃｏ—ＣＴ）／ｍ（１）式中，ｑ。为不同时间吸附容量（ｒａｇ／ｇ）；Ｖ为所用五氯苯酚溶液体积（Ｌ），Ｃｏ为吸附前溶液浓度（ｍｇ／Ｌ），ＣＴ为不同吸附时间后测得的五氯苯酚溶液浓度（ｍｇ／Ｌ），ｍ为悬浮物用量（ｇ）。
２）浓度吸附等温线用二次蒸馏水分别配制浓度为１ｍｇ／Ｌ，２ｔｏｇＡ＿．，３ｍｇ／Ｌ，…，１０ｍｇ／Ｌ的１０份五氯苯酚溶液（ｐＨ值为６，ＮａＣＩ浓度为０．１ｍｏｌ／Ｌ），分别取不同浓度的溶液１００ｎ儿，并称取（１．００００±
武汉理工大学学报２００８年５月
０．０００２）ｇ悬浮物放人２５０ｍＬ的磨Ｅｌ锥形瓶中，置于恒温振荡器中于２５℃恒温振荡６ｈ（由吸附动力学实验可知五氯苯酚在悬浮物上的吸附速度很快，２．５ｈ基本达到吸附平衡），用１００００ｒ／ｍｉｎ转速离心分离１ｍｉｎ，用上层清液过０．４５“ｍ膜，取滤液测五氯苯酚浓度，用式（２）表示悬浮物对不同浓度的五氯苯酚溶液的平衡吸附容量，通过拟合得到悬浮物对不同浓度五氯苯酚溶液的吸附等温线。
ｑ２；Ｖ（Ｃｏ—ＣＥ）／ｍ（２）式中，ｑ２为不同浓度吸附容量（ｍｇ／ｇ）；Ｖ为所用五氯苯酚溶液体积（Ｌ）；Ｃｏ为吸附前溶液浓度（ｒｎｇ／Ｌ）；ＣＥ为达到平衡时的五氯苯酚溶液浓度，研为悬浮物用量（ｇ）。
３）悬浮物对五氯苯酚吸附的影响因素用０．１ｍｏｌ／Ｌ的ＨＣｌ或ＮａＯＨ调节浓度为１０ｍｇ／１．的五氯苯
酚水溶液（采用离子强度为０．１ｍｏｌ／ＬＮａＣｌ）的ｐＨ值，得到不同ｐＨ值对吸附的影响；向１０ｍｇ／Ｌ的五氯苯酚水溶液（ｐＨ值为６）加入不同含量的ＮａＣｌ、Ｌａｓ，分别得到不同含量的ＮａＣｌ、ｋ对吸附性能的影响，以上实验均置于恒温振荡器中于２５℃恒温振荡６ｈ，其余操作同上。
３结果和讨论
３．１ＰＣＰ在悬浮物上的吸附性能
由图３可见，ＰＣＰ在悬浮物ｆ
上面的吸附速度很快，约２．５ｈ；
时达到动态平衡，实验中初始ｉ
ＰＣＰ为１０ｍｇ／Ｌ，达到平衡后废釜
水中残余ＰＣＰ为３．０９ｍｇ／Ｌ
。（残余率３０．９％）。有６．９１ｍｇ／
Ｌ的ＰＣＰ（去除率６９．１％）很快
由液相转移到固相悬浮物的界面上。
在ｐＨ值为６，温度为２５℃条件下，ＰＣＰ在悬浮物上的吸附等温线如图４所示。水环境中污染物吸附的等温线常用Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ、Ｌａｎｇｍｕｉｒ和ＢＥＴ溶质吸附等温式描述…６，五氯苯酚在富水水库渗滤水悬浮物上的吸附
０ｌ２３４５６７８９１０１ｌ１２
吸附时间／ｌｌ
图３吸附时间与吸附容量的关系
一Ｏ．７
‘∞０．６
乙０．５
兽ｏ．４
■０．３
藿器
０
平衡浓度／（ｎａｇ?Ｌ－Ｉ）
图４ＰＣＰ在悬浮物上的浓度吸附等温线表２不同等温式拟合的ＰＣＰ吸附等温式和相关系数
分别用这３个等温式进行拟合后得到其吸附等温式和相关系数（Ｒ２），结果见表２。
比较表２中的相关系数可知，在该实验条件下Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ吸附等温式能较好地描述五氯苯酚在富水水库悬浮物上的吸附行为。
３．２ＰＣＰ在悬浮物上吸附的影响因素
图５表明ｐＨ值在３．５—１０．０范围内变化时，其ｐＨ一吸附关系等温线是一峰型曲线，峰值出现在ｐＨ＝６处，即最大吸附容量发生在悬浮物颗粒等电点附近。
由图６可见，当ＮａＣｌ浓度在０．００珈．０１ｔｏｏｌ／Ｌ内变化时，随着离子强度的增大，ＰＣＰ的平衡吸附量增加；当ＮａＣＩ浓度继续升高时，ＰＣＰ的平衡吸附量变化趋于平缓，原因在于两者在界面上的静电作用，当固／液接触时，由于静电作用，在微粒表面形成双电层结构，随着离子强度的增加，双电层的厚度被压缩，这就使得溶质更加接近悬浮物的表面，相互吸引作用更加明显，导致对五氯苯酚的吸附在高离子强度时明显增加。但是，ＮａＣＩ同时也与ＰＣＰ竞争吸附位点，当ＮａＣＩ浓度继续升高时，与ＰＣＰ的竞争加剧，使得ＰＣＰ在悬浮物上的平衡吸附量不再增加并趋于平缓一Ｊ。
由图７可见，Ｌａｓ的起始浓度对悬浮物吸附ＰＣＰ的吸附容量有显著的影响。当ＬａＳ的起始浓度小于５００ｍｍｏｌ／Ｌ时，随着ｋ起始浓度的升高，吸附容量显著增加；当Ｌａｓ的起始浓度大于５００ｍｍｏｌ几时，吸附容量在此点开始趋于逐步下降；当ｋ的起始浓度大于１０００ｍｍｏｌ／Ｌ时，吸附容量低于不含有Ｌａｓ时的吸附容量。其作用机理为：随着Ｌａｓ的加入，改变了ＰＣＰ在悬浮物／Ｊｇ两相之间的分配行为［８ｔ９］，当加入的ｋ的起始浓度小于５００ｍｍｏｌ／Ｌ时，Ｌａｓ在悬浮物中还没有达到饱和吸附，悬浮物表面吸附的ｋ提高了悬浮物
第３０卷第５期方继敏，等：富水水库悬浮物对五氯苯酚的吸附实验研究６９对ＰＣＰ的吸附能力；当ｋ的起始浓度大于５００ｍｍｏｌ／Ｌ时，ｋ在悬浮物中达到了饱和吸附，此时高浓度的Ｌａｓ破坏了悬浮物表面上的吸附点位，ｋ在悬浮物表面上的饱和吸附导致悬浮物表面和内部的溶胀，使得已经吸附的ＰＣＰ又进入溶液中［１０１。
０．７
乞０．６
乙０．５
星０．４
数
督０．１
０
ｐＨ值
图５悬浮物吸附ＰＣＰ的ｐＨ因素
实验曲线图
４结论ｐ
。∞
●
吕
￥
棚
｛；扛
蛊
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ＮａＣＩ浓度，（ｍｏｌ?Ｌ－’
图６悬浮物吸附ＰＣＰ的离子
强度影响图
０
乞
●
星
啊
能
盔
螫
ＬａＢ浓度／（ｔｏｏｌ?Ｌ－１）
图７悬浮物吸附ＰＣＰ的Ｉ瑚浓度
因素实验曲线图
ａ．通过对富水水库渗滤水悬浮物的分析表征，其主要成分为无定形氢氧化铁胶体和弱结晶的针铁矿，少量石英、伊利石和蒙脱石分散在铁质凝胶中。
ｂ．悬浮物对ＰＣＰ的吸附容易进行，吸附平衡时间为２．５ｈ，ＰＣＰ的平衡吸附量在ｐＨ＝６时最大。悬浮物对ＰＣＰ的吸附行为符合Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ型等温线。
Ｃ．当ＮａＣｌ浓度小于０．０１ｍｏｌ／Ｌ时，随着离子强度的增加，ＰＣＰ在悬浮物上的吸附量增加；当ＮａＣＩ浓度继续升高时，ＰＣＰ的平衡吸附量变化趋于平缓。
ｄ．在ＰＣＰ水溶液一悬浮物系统中加入十二烷基苯磺酸钠（ｋ）会显著的影响悬浮物对ＰＣＰ的吸附性能。当ｋ的初始浓度小于５００ｍｍｏｌ／Ｌ时，随着ｋ浓度的升高，悬浮物对ＰＣＰ的吸附容量增大；当ｋ的起始浓度大于５００ｍｍｏｌ／Ｌ时，悬浮物对ＰＣＰ的吸附容量逐步下降。
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富水水库悬浮物对五氯苯酚的吸附实验研究
作者：方继敏， 李银银， 龚文琪， 孙振亚， 杨红刚， FANG Ji-min， LI Yin-yin， GONG Wen-qi， SUN Zhen-ya， YANG Hong-gang
作者单位：方继敏,李银银,龚文琪,杨红刚,FANG Ji-min,LI Yin-yin,GONG Wen-qi,YANG Hong-gang(武汉理工大学资源与环境工程学院,武汉,430070)， 孙振亚,SUN Zhen-ya(武汉理工大学材料
研究与测试中心,武汉,430070)
刊名：
武汉理工大学学报
英文刊名：JOURNAL OF WUHAN UNIVERSITY OF TECHNOLOGY
年，卷(期)：2008，30(5)
引用次数：0次
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相似文献(0条)
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